王帅教授在甲烷选择氧化反应研究中取得新进展
发布时间:2020年11月17日 来源: 责任编辑:谢晨馨

化学化工学院王帅教授与华盛顿州立大学王勇教授合作在甲烷选择氧化反应非金属硼基催化剂的研究中取得重要进展,相关成果以“Direct conversion of methane to formaldehyde and CO on B2O3 catalysts”为题发表于《自然-通讯》期刊(Nature Communications, 2020, 11, 5693)。

甲烷作为天然气的主要成分,是非常重要的碳基资源。不过,甲烷分子的化学惰性使得其转化通常需要在高温条件下进行,反应选择性难于控制。如何实现甲烷的高选择性定向转化一直是化学研究中的重要挑战,甚至被誉为化学领域的“圣杯”。例如,甲烷通过部分氧化反应可以制得甲醇、甲醛、一氧化碳等化工中间体,进而合成高附加值燃料或化学品。然而,这些化工中间体往往比甲烷更易发生深度氧化而生成二氧化碳,导致甲烷部分氧化反应的选择性受限,成为该反应工业应用的瓶颈。

本研究中发现负载型氧化硼催化剂在甲烷直接氧化反应中表现出优异的抗深度氧化能力。在550°C、常压和近6%的甲烷转化率下,甲烷在该类非金属催化剂上可高选择性生成甲醛和一氧化碳(选择性之和达94%),而二氧化碳的选择性低于5%,明显优于传统的金属氧化物催化剂。特别是,产物中甲醛与一氧化碳的比例接近1/1,提供了将它们一步合成乙酸或乙醇酸等化学品的可能性。同时,氧化硼催化剂在反应100 小时内保持性能稳定,且选择性几乎不受氧气压力的影响,显示出一定的实际应用潜力。反应机理研究进一步表明,氧化硼表面的配位不饱和硼中心是催化剂的活性位点,而吸附在该位点上的弱活性分子氧是甲烷选择性氧化的关键氧物种,有别于传统金属氧化物催化剂上直接参与反应的高活性晶格氧物种。非金属硼基催化剂的研究揭示了调控催化剂表面活性氧物种对甲烷氧化反应选择性的显著影响,为设计高效的甲烷选择氧化催化剂提供了新的思路。

本研究工作是在王帅教授和王勇教授的共同指导下完成。2015级博士生田金树(已毕业)、硕士生谈江乔(已毕业)以及醇醚酯清洁生产国家工程实验室张朝霞工程师为共同第一作者,林敬东副教授和万绍隆副教授等参与了部分研究和讨论。研究工作得到了国家自然科学基金(21922201、21872113、91945301、21673189、91545114)和中央高校基本科研业务费专项资金(20720190036、20720160032)的资助与支持。

(化学化工学院)


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